Messung der Wirkungsquerschnitte von $$ ^{181} $$ Ta( $$n,\gamma $$ ) bis zu stellaren s
Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 12657 (2023) Diesen Artikel zitieren
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Der Neutroneneinfangquerschnitt von \( ^{181} \)Ta ist relevant für den S-Prozess der nuklearen Astrophysik, die Analyse außerirdischer Proben in der Planetengeologie und das Design von Kernenergiesystemen der neuen Generation. Der \(^{181}\)Ta(\(n,\gamma \))-Querschnitt wurde zwischen 1 eV und 800 keV an der Backstreaming-Anlage für weiße Neutronen (Back-n) der Spallations-Neutronenquelle China gemessen. CSNS) unter Verwendung der Flugzeittechnik (TOF) und \(\hbox {C}_{6}\,\hbox {D}_{6}\) Flüssigszintillatordetektoren. Die experimentellen Ergebnisse werden mit den Daten mehrerer evaluierter Bibliotheken und früherer Experimente im aufgelösten und unaufgelösten Resonanzbereich verglichen. Resonanzparameter werden mit dem R-Matrix-Code SAMMY im Bereich 1–700 eV extrahiert. Der astrophysikalische Maxwell-Durchschnittsquerschnitt (MACS) von kT = 5 bis 100 keV wird über einen ausreichend breiten Bereich von Neutronenenergien berechnet. Für die charakteristische thermische Energie eines astrophysikalischen Standorts beträgt der MACS-Wert von \(^{181}\)Ta bei kT = 30 keV 834 ± 75 mb, was eine offensichtliche Diskrepanz mit der Karlsruher Astrophysikalischen Datenbank der Nukleosynthese in Sternen (KADoNiS) zeigt. empfohlener Wert 766 ± 15 MB. Die neuen Messungen schränken die MACS der \(^{181}\)Ta(\(n,\gamma \))-Reaktion bei den Temperaturen des stellaren S-Prozesses stark ein.
Die meisten Elemente im Universum, die schwerer als Eisen sind, werden hauptsächlich durch zwei Neutroneneinfangprozesse in Sternen synthetisiert, nämlich den langsamen Neutroneneinfangprozess (s-Prozess)1 und den schnellen Neutroneneinfangprozess (r-Prozess)2. Die Neutroneneinfangzeitskala des s-Prozesses liegt in der Größenordnung eines Jahres und ist damit viel langsamer als typische \( \beta \)-Zerfallszeiten2. Daher verläuft der s-Prozess hauptsächlich entlang des \(\beta\)-Stabilitätstals, wie in Abb. 1 dargestellt, und trägt etwa die Hälfte der Elementhäufigkeiten zwischen Fe und Bi1 bei. Im Gegensatz dazu erfolgt der Neutroneneinfang im r-Prozess auf einer Zeitskala von Millisekunden, was viel schneller ist als \( \beta \)-Zerfälle2,3. Daher endet der r-Prozess erst, wenn er sich der Neutronentropflinie nähert, die schließlich durch eine Reihe von \( \beta \)-Zerfällen2 stabile neutronenreiche Kerne (r-Kerne) bildet. Der R-Prozess erzeugt etwa die Hälfte der in der Natur vorkommenden schweren Elemente4.
Der Neutroneneinfangpfad des S-Prozesses entlang des \(\beta \)-Stabilitätstals.
Natürliches Tantal hat zwei stabile Isotope, das stabile Isotop \({}^{181}\)Ta (99,988 %) und das langlebige Isotop \({}^{180}\)Ta (0,012 %), das eine hat Halbwertszeit von \(7,15\times 10^{15}\) Jahren. \( ^{180} \)Ta entsteht durch zwei kleinere Verzweigungen im s-Prozess entlang der stabilen Hafniumisotope, der von Kappeler et al.5 und Malatji et al.6 diskutiert wird. \( ^{181} \)Ta wird durch den s-Prozess erzeugt, seine (\(n,\gamma \)) Wirkungsquerschnitte und MACS bei 30 keV sind in der nuklearen Astrophysik für das Verständnis des Reaktionspfads des s von großer Bedeutung -Prozess7,8. Laut der EXFOR-Bibliothek reichen hochpräzise, kontinuierliche Messungen der Einfangquerschnitte im aufgelösten Resonanzbereich jedoch nicht aus. Vergleiche der ausgewerteten Bibliothek ENDF/B-VIII.09, JEFF-3.310, TENDL-202111 und JENDL-512 zeigen auch bemerkenswerte Diskrepanzen in den (\(n,\gamma \))-Querschnitten für \( ^{181} \) Ta(\(n,\gamma \)) bei diesen Energien in Abb. 2. Es gibt viele experimentelle MACS bei kT = 30 keV, jedoch führen unterschiedliche Geräte und Messmethoden dazu, dass die experimentellen Ergebnisse stark variieren.
Die Unterschiede zwischen vier bewerteten Bibliotheken: ENDF/B-VIII.0, JENDL-5, JEFF-3.3, TENDL-2021 und JENDL-5.
Der Mond entstand durch einen heftigen Frontalzusammenstoß zwischen der frühen Erde und einem „Planetenembryo“ namens Theia etwa 100 Millionen Jahre nach der Entstehung der Erde. Als eines der kurzlebigen radioaktiven Systeme ist das ausgestorbene \( ^{182}\)Hf-\( ^{182}\)W-System ein vielseitiges Werkzeug zur Untersuchung potenzieller Isotopenunterschiede zwischen Erde und Mond, die entscheidende Ergebnisse liefern Einschränkungen für die Entstehung und Entwicklung terrestrischer Planeten13,14,15. \(^{182}\)W-Isotopenstudien an Mond- und Asteroidenproben sollten insbesondere auf die Auswirkungen der kosmischen Strahlung achten. Die außerirdischen Proben, die der kosmischen Strahlung ausgesetzt sind, unterliegen einem \( ^{181}\)Ta(\(n,\gamma \))\( ^{182}\)Ta(\(\beta ^-\))\( ^{182}\)W-Reaktion, die dazu führt, dass der gemessene Wert von \(^{182}\)W im Vergleich zum tatsächlichen Wert zu hoch ist. Die quantitative Korrektur des durch den Strahlungsprozess der kosmischen Strahlung verursachten Isotopeneffekts ist ein großes Problem für die hochpräzise Isotopenanalyse von Mond- und Asteroidenproben16.
Darüber hinaus hat natürliches Tantal einen hohen Schmelzpunkt, gute mechanische Eigenschaften bei niedrigen und hohen Temperaturen und eine gute Korrosionsbeständigkeit17. Tantal und seine Legierungen können als Reaktivitätskontroll- und Feuerfestmaterial in schnellen Reaktoren, Weltraumreaktoren18 und Fusionsreaktoren19,20,21 verwendet werden. Viele Wissenschaftler haben hierzu umfangreiche Untersuchungen durchgeführt. Daher ist die hochpräzise Messung des \( ^{181} \)Ta (\(n,\gamma \))-Querschnitts hilfreich, um das Verhalten von Tantal im Reaktor vorherzusagen.
Diese Arbeit liefert \( ^{181} \)Ta (\(n,\gamma \)) Querschnittsdaten bis zu Energien von 700 eV im aufgelösten Resonanzbereich. In Kombination mit durchschnittlichen Neutroneneinfangquerschnitten, die für Neutronenenergien bis zu 800 keV im unaufgelösten Resonanzbereich ermittelt wurden, haben wir auch gemittelte Maxwellsche Wirkungsquerschnitte für den gesamten Bereich von astrophysikalischem Interesse berechnet. Und wir präsentieren die vergleichenden Analyseergebnisse zwischen unseren experimentellen Daten und der ausgewerteten Datenbank oder den vorhandenen experimentellen Daten, einschließlich des Vergleichs des Neutroneneinfangquerschnitts und des MACS bei kT = 5–100 keV. Die neuen Messungen schränken die MACS der \(^{181}\)Ta(\(n,\gamma \))-Reaktion bei den Temperaturen des stellaren S-Prozesses stark ein.
CSNS ist eine große wissenschaftliche Anlage in Dongguan, China, die Anfang 2018 gebaut wurde22. Mit der ersten Phase (CSNS-I) von 100 kW Strahlleistung kann der Beschleuniger Protonen mit einer Energie von 1,6 GeV bei 25 Hz Pulswiederholungsrate zum Beschuss bereitstellen ein Spallationstarget aus Wolfram23. CSNS fügt der Protonenstrahlleitung einen 15°-Ablenkmagneten hinzu, um den Neutronenstrahl (rückströmendes Neutron, Back-n in Abb. 3) zu trennen, der vom Protonenstrahl-Einfallskanal zurückfließt. Frühere Studien zeigen, dass die vom Spallationstarget zurückströmenden Neutronen ein ausgezeichnetes Energiespektrum von thermisch bis zu mehreren hundert MeV aufweisen, was es für die Nutzung als weiße Neutronenquelle für Kerndatenmessungen geeignet macht24,25.
Layout der Back-n-Strahllinie bei CSNS.
Die Hauptziele der experimentellen Tätigkeit der Back-n-Anlage sind Kerndatenmessung, grundlegende Kernphysik, Teilchenphysik, Neutronenstrahlungseffekt und Neutronenfotografie. Im Bereich der nuklearen Datenmessung konzentriert sich Back-n auf die genaue Messung von Neutronenquerschnitten im Zusammenhang mit der nuklearen Astrophysik und die Sammlung nuklearer Daten im Zusammenhang mit neuen Nukleartechnologien zur Energieerzeugung, zum Beispiel thoriumbasierte Salzschmelze-Reaktoren, Forschung und Entwicklung von beschleunigergetriebenen Systemen (ADS) und der Umwandlung nuklearer Abfälle.
Back-n am CSNS verfügt über zwei experimentelle Endstationen: die Endstation 1 (ES#1) mit einer Flugbahn von 55 m und die Endstation 2 (ES#2) mit einer Flugbahn von 76 m. Chen et al.26 haben den Neutronenfluss von ES#2 bei 7,03 \(\times \) 10\( ^{6} \) Neutronen/cm\( ^{2} \)/s gemessen, als das CSNS bei 100 betrieben wurde kW im Doppelbündelmodus des Beschleunigers23,27. Das Experiment der Neutroneneinfangquerschnitte wurde in ES#2 durchgeführt, da der Neutronen- und Gammastrahlenhintergrund im Vergleich zu ES#128,29 geringer ist. Darüber hinaus ist die Neutronenzeitauflösung im ES#2 aufgrund seiner längeren Neutronenflugbahn besser als die im ES#130. Am Ende der Neutronenstrahllinie (\(\sim \)78 m) befindet sich ein Strahlabwurf, der zur Reduzierung des Hintergrunds von Neutronen und \( \gamma \)-Strahlen dient.
In der Neutronenstrahltransportlinie gibt es drei Neutronenkollimatoren, den Neutronenverschluss, Kollimator 1 und Kollimator 2. Durch Anpassen der Größe und Form der drei Kollimatoren können Neutronenstrahlflecken unterschiedlicher Form und Größe erhalten werden. Im Experiment wurde eine Kombination aus drei kreisförmigen Kollimatoren mit \( \phi 50- \phi 15- \phi 40 \) verwendet, und der erhaltene Neutronenstrahl konnte die Probe vollständig abdecken. Eine detaillierte Beschreibung der Back-n-Anlage und ihrer Eigenschaften finden Sie in Ref. 25.
Das Prompt-\(\gamma\)-Strahlendetektorsystem im Zentrum von ES#2 besteht aus vier \(\hbox {C}_6\,\hbox {D}_6\)-Detektoren31, einer Aluminium-Detektorhalterung und einem Aluminium-Probenquadrat Halter, wie in Abb. 4 dargestellt. Der Flüssigszintillator \(\hbox {C}_6\,\hbox {D}_6\) ist EJ315, der von ELJEN Technology Corporation hergestellt wird. Der Szintillator befand sich in einer 1,50 mm dicken Aluminiumzelle mit einem Durchmesser von 130,00 mm und einer Länge von 76,20 mm. Die an den Szintillator gekoppelte Photomultiplierröhre (PMT) ist ETEL 9390KEB, hergestellt von ET Enterprises Limited.
Die C\({}_6\)D\({}_6\)-Detektoren werden vor der Probe platziert und die Detektorachse steht in einem Winkel von 110\({}^\circ \) relativ zum Neutronenstrahl. Der Abstand zwischen der vorderen Mitte der C\({}_6\)D\({}_6\)-Detektoren und der Probenzielmitte beträgt 150 mm, während er zwischen der vorderen Mitte der C\({} _6\)D\({}_6\)-Detektoren und die Neutronenstrahlachse. Eine Neutronenkonversionsschicht, bestehend aus einem 360 \(\upmu \)g/cm\({}^{2}\) \({}^{6}\)LiF-Film, abgeschieden auf einem 10-\(\upmu \) m-dicke Aluminiumfolie wird in der Neutronenstrahllinie am vorderen Ende von ES#1 platziert und ist Teil eines \({}^{6}\)LiF-Si-Detektorarrays mit acht separaten Si-Detektoren.
Der PMT lieferte ein typisches Anodensignal mit einer Anstiegszeit von 18 ns und einer Abklingzeit von etwa 80 ns, was viel schneller ist als die Dynodensignale, an das Back-n-Allzweck-Datenerfassungssystem (DAQ). Der DAQ kann die analogen Signale mit einer Abtastrate von 1 GS/s und einer Auflösung von 12 Bit in vollständige Wellenformdaten digitalisieren. Der Zeitstempel der (\(n,\gamma \))-Signale und der des gepulsten Protonenstrahls werden durch DAQ aufgezeichnet, sodass die einfallende Neutronenenergie mit der Flugzeitmethode (TOF) bestimmt werden kann.
Anordnung von vier \(\hbox {C}_6\,\hbox {D}_6\) Detektoren in ES#2.
Unsere Arbeit wurde an der Versuchsstation ES#2 durchgeführt. An der Vorderseite des Neutronenverschlusses wurde eine dünne Folie aus einem Cadmiumabsorber angebracht, um Neutronen mit einer Energie von weniger als 0,5 eV zu absorbieren und so eine Überlappung zwischen aufeinanderfolgenden Neutronenimpulsen zu vermeiden. Darüber hinaus wurde ein Ag-Co-Filter mit einer Gesamtdicke von 1,0 + 1,0 mm verwendet, um den \(\gamma \)-Strahlenhintergrund im Strahl mithilfe der Schwarzresonanzmethode zu bestimmen. Für unsere Messungen hatten Verschluss und Kollimatoren einen Innendurchmesser von \(\Phi 50+\Phi 15+\Phi 40\) mm, was zu einem kreisförmigen gaußförmigen Strahlprofil mit einem Durchmesser von etwa 40 mm an der Probenposition führte .
Für die Messungen wurden insgesamt vier Proben verwendet: (i) das untersuchte natürliche Tantal. Die natürliche Tantalprobe bestand aus \( ^{181} \)Ta mit einer Reinheit von 99,98 %. Das Nebenisotop von Tantal, \( ^{180} \)Ta, beträgt 120 ppm und liegt damit in der gleichen Größenordnung wie die Konzentration anderer Verunreinigungen in der Probe. Daher wurde angenommen, dass die Beiträge von \( ^{180} \)Ta und anderen Verunreinigungen zur Einfangausbeute vernachlässigbar sind; (ii) eine \({}^{197}\)Au-Probe zur Verifizierung des Versuchsaufbaus und zur Flussnormalisierung, z. B. die Flugentfernung kann durch eine \( ^{197} \)Au-Standardprobe kalibriert und bestimmt werden; (iii) eine natürliche Kohlenstoffprobe, die zur Simulation der Neutronenstreuung und des umgebenden \(\gamma\)-Strahlenhintergrunds verwendet wird; und (iv) eine Bleiprobe zur Bestimmung der Hintergrundsimulation aufgrund der \(\gamma\)-Strahlen im Strahl. Die \( ^{nat} \)Ta-Probe wurde 17 Stunden lang mit Neutronen bei einer stabilen Protonenstrahlleistung von 125 kW bestrahlt. Weitere Einzelheiten finden Sie in Tabelle 1.
Der CSNS-Protonenbeschleuniger arbeitet im Double-Bunch-Modus. Protonenstrahlen mit einem Zeitintervall von 410 ns bewirken eine Überlagerung von Ereignisverteilungen. Daher wird die Zeitauflösung ohne Entfaltung verschlechtert, insbesondere im Neutronenenergiebereich über 500 eV. Um dieses Problem zu lösen, wenden wir in Ref. 32 die Double-Bunch-Entfaltungsmethode an, um eine bessere Zeit- und Energieauflösung zu erhalten. Die Doppelbündelverteilung kann als Überlagerung zweier identischer Einzelbündelverteilungen behandelt werden.
wobei \( D_{i} \) die Anzahl des i-ten Energiebehälters im Fall des Double-Bunch-Modus ist, \( S_{i} \) die Anzahl des i-ten Energiebehälters im Fall des Single-Bunch-Modus darstellt und \ (\Delta\) gibt die Anzahl der Energie-Bins an, die dem Offset von 410 ns entsprechen. In dieser Arbeit wurde \( D_{i} \) im Experiment erhalten, was wir brauchen, ist der Wert von \( S_{i} \). Basierend auf dem Bayes'schen Theorem und dem iterativen Algorithmus können wir die Entfaltungsformel wie folgt erhalten:
wobei (k) die k-te Iteration angibt.
Die Zuverlässigkeit und Genauigkeit der Doppelbündel-Entfaltung wurde mit simulierten Daten und experimentellen Daten getestet32,33 und erfüllt die Anforderungen für die meisten Anwendungen bei Back-n, wobei die Bayes'sche Entfaltungsmethode eingehender untersucht wurde und wahrscheinlich eine höhere Genauigkeit bietet.
Aufgrund des komplexen Abregungspfads des Kerns der Neutroneneinfangverbindung basieren die Detektoranordnungen \(\hbox {C}_6\,\hbox {D}_6\) auf der Annahme, dass nur ein abgeregter \( \ Gammastrahlen werden im Experiment gemessen, d. h. die Nachweiseffizienz ist unabhängig von der Energie der Kaskadenstrahlen34,35. Die Nachweiseffizienz von \(\hbox {C}_6\,\hbox {D}_6\) steigt im Allgemeinen nicht linear mit E\( _{\gamma } \), sondern variiert nichtlinear mit E\( _{ \gamma } \), wie in Abb. 5 dargestellt. Um dieses Problem zu lösen, schlug Maier-Leibnitz zunächst die Pulshöhengewichtungstechnik (PHWT) vor. PHWT wurde erstmals von Macklin und Gibbons36 zur Messung der Neutroneneinfangquerschnitte mit dem C\( _{6} \)F\( _{6} \)-Detektor angewendet. PHWT erfordert eine detaillierte Gewichtsfunktion, die durch Simulation mit der Monte-Carlo-Methode erhalten werden kann, um die Detektionseffizienz \( \varepsilon _{\gamma } \) proportional zur \( \gamma \)-Strahlenenergie E\( _ {\gamma } \)
(a) Der \(\hbox {C}_6\,\hbox {D}_6\) ursprüngliche Effizienz. (b) Gewichtete Effizienz. (c) Das Verhältnis der gewichteten Effizienz zur \( \gamma \)-Strahlenenergie. Bei Energien unter 1 MeV ist die gewichtete Effizienz nicht proportional zur Energie. Der Einfluss eines Gewichtsfunktionsfehlers kann durch Festlegen eines Schwellenwerts bei der Verarbeitung des PH-Spektrums eliminiert werden.
Gleichung (4) zeigt, dass die Nachweiseffizienz von Einfangereignissen proportional zur gesamten Anregungsenergie des Verbindungskerns ist. Um eine lineare Beziehung zwischen \( \varepsilon _{\gamma } \) und E\( _{\gamma } \) zu erreichen, wird eine Gewichtsfunktion in Form einer Polynomfunktion eingeführt, die ausgedrückt werden kann durch
wobei W die Gewichtsfunktion ist, \(E_{d} \) die Ablagerungsenergie ist und \( a_{k} \) mit der Methode der kleinsten Quadrate bestimmt werden kann:
wobei \( E_{\gamma j} \) die Energie von \( \gamma \)-Strahlen der Gruppe j aus der Geant4-Simulation ist. Die simulierten \( \gamma \)-Strahlen mit einer Energie im Bereich von 0,1 bis 9 MeV wurden von der \( ^{nat}\)Ta-Probe erzeugt, dann homogen emittiert und partielle \( \gamma \)-Strahlen von der Probe detektiert \(\hbox {C}_6\,\hbox {D}_6\) Detektoren mit einer Einlagerungsenergie \(E_{d} \). \( R(E_d, E_{\gamma j}) \) sind Zählwerte des Pulshöhenspektrums (PH) mit der Energieantwortfunktion in \( E_d \), EL ist der Schwellenwert des PH-Spektrums. Wie in Abb. 5 gezeigt, setzen wir den Koeffizienten \( \alpha \) = 1. Jede Zählung wird mit der entsprechenden Gewichtsfunktion gewichtet, um sicherzustellen, dass \( \varepsilon _{\gamma } \) und \( \gamma \ )-Strahlenenergie E\( _{\gamma } \) fit Gl. (3). Nach Anwendung der Gewichtsfunktion auf die ursprüngliche Effizienzkurve ist die lineare Beziehung zwischen Detektionseffizienz und Energie in Abb. 5 dargestellt, und das Verhältnis von Effizienz zu Energie ist ungefähr gleich 1 für Energien unter 1 MeV.
Durch die obige Verarbeitung können wir die genaue gewichtete Anzahl der erfassten Ereignisse erhalten, sodass die Erfassungsausbeute (\( Y_{w} \)) mithilfe der folgenden Formel bestimmt werden kann:
wobei \( N_{w} \) die gewichtete Impulshöhenspektralzahl ist, I die Neutronenintensität in n/cm\( ^{2} \)/s gemäß Ref.26 ist, \( \alpha \) = 1 /keV und \( S_{n} \) ist die Bindungsenergie des Zielneutrons in keV. Die Beziehung zwischen der Neutroneneinfangausbeute \( Y_W \) und dem Neutroneneinfangquerschnitt ist wie folgt:
Dabei ist \( N_v \) die Atomdichte in Atom/cm\(^{3}\), t die Zieldicke in cm, \( \sigma _c \) der Neutroneneinfangquerschnitt und \( \sigma _t \) der Gesamtquerschnitt. Schließlich können wir die Formel zur Berechnung des Neutroneneinfangquerschnitts aus den gewichteten Zählungen \( N_{w} \) erhalten:
Die mit der Pulshöhengewichtungstechnik und der Doppelbündel-Entfaltungsmethode vorverarbeiteten Originalspektren werden durch die Protonenstrahlzahl normiert und in Abb. 6a dargestellt. Um die tatsächliche Anzahl der Tantal-Neutroneneinfangreaktionen zu erhalten, ist es notwendig, verschiedene Hintergründe zu subtrahieren, einschließlich des neutroneninduzierten Hintergrunds und des \(\gamma \)-Strahlenhintergrunds im Strahl usw. Gemäß der Probenkorrelation beträgt der Der Hintergrund in unserer Messung des Neutroneneinfangquerschnitts kann in einen probenabhängigen Hintergrund \(B_\text {Probe}(t_\text {n})\) und einen probenunabhängigen Hintergrund \(B_\text {leer}( t_\text {n})\)30, das heißt
(a) Vorverarbeitete und normalisierte (entsprechend der Protonenstrahlzahl) Originalspektren von \({}^{\textbf {nat}}\)Ta, \({}^{\textbf {nat}}\)Pb, \ ({}^{\textbf {nat}}\)C und leeres Ziel; (b) Das restliche TOF-Spektrum der \( ^{181} \)Ta-Probe mit Filtern (rote durchgezogene Linie) und die normalisierten Hintergründe (blaue durchgezogene Linie): der Gammastrahlenhintergrund im Strahl (grüne Dreieckslinie) und der Aktivierungshintergrund (lila durchgezogene Linie).
Der Beitrag von \(B_\text {empty}(t_\text {n})\) kann im gleichen Versuchsaufbau direkt gemessen werden, indem die Probe vom Neutronenstrahl ferngehalten wird. Andererseits wird der probenabhängige Hintergrund \(B_\text {Probe}(t_\text {n})\) durch Wechselwirkungen zwischen der Probe und allen Arten von Teilchen im Strahl, einschließlich des gestreuten Neutrons, verursacht -induzierter Hintergrund \(B_\text {sn}(t_\text {n})\), gestreute In-Beam-\(\gamma \)-Strahlen Hintergrund \(B_{\text {s}\gamma }(t_\ text {n})\) und Beispielaktivierungshintergrund \(B_\text {ac.}\). Somit kann der probenabhängige Hintergrund als30 ausgedrückt werden
Da die Wirkungsquerschnitte der durch Neutronenstreuung induzierten und \(\gamma \)-induzierten Wechselwirkungen je nach Kern erheblich variieren, ist der probenabhängige Hintergrund \(B_\text {sample}(t_\text {n}) )\) kann durch direkte Messungen kaum ermittelt werden. Zur Bestimmung dieser Hintergründe wurden daher Messungen an Kohlenstoff- und Bleiproben sowie die Schwarzresonanzmethode eingeführt; Die Gültigkeit dieser Methoden wurde durch Geant4-Simulationen in Ref. 30 verifiziert. Der Neutroneneinfangquerschnitt von Kohlenstoff ist erheblich kleiner als der Streuquerschnitt, und die Kohlenstoffstreuung von \(\gamma \)-Strahlen ist sehr schwach. Diese Eigenschaften weisen darauf hin, dass die Kohlenstoffprobe zur Bestimmung des durch Streuneutronen induzierten Hintergrunds \(B_\text {sn}(t\text {n})\) als verwendet werden kann
wobei \(Y_\text {C, el}\) und \(Y_\text {Ta, el}\) die Neutronenstreuausbeuten der aus der Datenbank erhaltenen Kohlenstoff- und Ta-Targets sind.
Die \(\gamma \)-Strahlen im Strahl stammen aus Neutroneneinfängen im Wassermoderator der Spallationsquelle. Tatsächlich können diese \(\gamma \)-Strahlen von der Probe gestreut werden. Die Ziel- und Energieabhängigkeit der Hintergrundkomponenten der \(\gamma \)-Strahlung im Strahl wurde anhand einer speziellen Messung einer Bleiprobe und der Absorptionstäler von 5,18 eV, 16,3 eV, 132 eV und 5,02 keV des Ag– bestimmt. Co-Filter37, wie in Abb. 6b dargestellt. In dieser Abbildung wird der leere Hintergrund \(B_\text {empty}(t_\text {n})\) von allen Spektren subtrahiert, und der Hintergrund aufgrund der gestreuten Neutronen aus der Bleiprobe wird unter Verwendung von Gleichung (1) subtrahiert. (12). Die Abbildung zeigt auch den Aktivierungshintergrund, der durch Anpassen der Spektrenplattform über 11 ms (\(E_\text {n}\ungefähr 0,2\)eV) bestimmt wird. In diesem Bereich werden Neutronen vom Cadmiumabsorber absorbiert und die \(\gamma \)-Strahlung im Strahl kann ignoriert werden; Die Zählungen im Rest-TOF-Spektrum werden auf die Aktivierung der Probe und der umgebenden Materialien zurückgeführt.
Korrekturfaktor \( \textit{f}_{c} \) für \(^{197}\)Au und \(^{181}\)Ta.
Bei der Messung des Neutroneneinfangquerschnitts ist der Effekt der Streuung einzelner und mehrerer Neutronen in der Einfangprobe für die Bestimmung des Einfangquerschnitts sehr wichtig. Dieser Effekt, der mit der effektiven Probendicke relativ zur geometrischen Dicke in Richtung der einfallenden Neutronen zunimmt, muss bei der Messung des Einfangquerschnitts berücksichtigt werden, bei der die Gesamtzahl der Einfangereignisse in einer Probe gemessen wird.
Im aufgelösten Resonanzbereich wurden probenbezogene Korrekturen in die SAMMY-Analyse einbezogen. Im unaufgelösten Bereich wurden mit der Monte-Carlo-Simulation Neutronenmehrfachstreuung und Selbstabschirmungskorrekturen in der Probe ermittelt. Das Geant4-Toolkit wurde verwendet, um den Korrekturfaktor \( f_{c} \) für den oben genannten Effekt zu simulieren. Die Ergebnisse von \( f_{c} \) nach der Geant4-Toolkit-Simulation sind in Abb. 7 dargestellt. In dieser Simulation werden Probengröße, Dicke und Verunreinigungen als mit dem Experiment identisch angesehen. Die Probe wird mit einem parallelen Neutronenstrahl mit einer Energie im Bereich von 0,3 eV bis 1 MeV bestrahlt, und die Flugbahn der Neutronen im Ziel wurde aufgezeichnet, um die Gesamtflugstrecke \( F_{D} \) zu erhalten. Der Korrekturfaktor \( f_{c} \) bezieht sich auf das Verhältnis von \( F_{D} \) zur Zieldicke t
Daher ist Gl. (9) kann geschrieben werden als
In diesem Abschnitt werden die Unsicherheiten, einschließlich statistischer und systematischer, erörtert. Die statistische Unsicherheit ergibt sich aus Rohzählungen in einem Energiebehälter mit vier Proben und wurde auf < 2,70 % geschätzt. Tatsächlich ändern sich die Rohzahlen abhängig von der Breite der Energiebereiche und dem Wert der \((n,\gamma ) \)-Querschnitte. Breitere Energiebereiche tragen dazu bei, die Anzahl zu erhöhen und den statistischen Fehler zu verringern (für Energie > 2,4 keV), aber gleichzeitig können zu breite Energiebereiche die feine Resonanzstruktur nicht aufweisen. Für Energien unter 6,00 eV wurde ein superfeiner Energiebereich von 0,01 eV/Bins mit einem statistischen Fehler < 1,00 % aufgrund des hohen \((n,\gamma ) \)-Wirkungsquerschnitts um die erste Resonanz bei 4,28 eV angewendet.
Die systematische Unsicherheit wird hauptsächlich durch die Unsicherheit der experimentellen Bedingungen und der Datenanalysemethode verursacht. Die Unsicherheit der Versuchsbedingungen umfasst verschiedene Arten, einschließlich der Unsicherheit der Probenparameter, des Neutronenenergiespektrums und der Protonenstrahlleistung. Gemäß der Messung der experimentellen Proben (siehe Tabelle 1) beträgt die Unsicherheit der Probenparameter weniger als 3,70 %. Während des Experiments beträgt die Unsicherheit der Protonenstrahlleistung 1,50 %. Li et al.27 haben das Neutronenenergiespektrum von Back-n ES#2 von 1 eV bis 100 MeV mit einem \( ^{6} \)LiF-Silizium-Detektorarray gemessen. Die Unsicherheit des Neutronenenergiespektrums wurde mit ca. 4,50 % über 2 keV und ca. 8,00 % unter 2 keV angegeben. Die Unsicherheit der Datenanalysemethode wird hauptsächlich durch die PHWT-Methode38 und den Double-Bunch-Entfaltungsprozess32 verursacht. Tain et al. verglichen die Neutronenbreiten für die 1,15 keV-Resonanz in \( ^{56} \)Fe zwischen den mit PHWT behandelten Ergebnissen und dem Ergebnis aus Experimenten und stellten fest, dass die systematischen Abweichungen von PHWT in der Größenordnung von 2,00–3,00 % liegen38.
Schließlich beträgt die experimentelle Gesamtunsicherheit gemäß der Fehlerausbreitung in Tabelle 2 weniger als 9,00 %. Ein solch hoher Fehler ist hauptsächlich auf die Unsicherheit des Neutronenspektrums (< 8 %) zurückzuführen. Daher wird ein gutes Neutronenenergiespektrum mit geringerer Unsicherheit die Genauigkeit dieses Experiments erheblich verbessern, was auch höhere Anforderungen an das CSNS-Team zur Messung des Neutronenenergiespektrums stellt.
Die Neutroneneinfangquerschnitte des natürlichen Tantaltargets wurden mit dem R-Matrix-SAMMY-Code39 im Resonanzenergiebereich von 1–700 eV gemessen und analysiert. Im aufgelösten Resonanzbereich (RRR) werden theoretische Wirkungsquerschnitte unter Verwendung der Reich-Moore-Näherung an die R-Matrix-Theorie (und Erweiterungen davon) generiert. Diese Formulierung der Reich-Moore-Gleichungen wurde im Segment XCT des Codes SAMMY implementiert, und die detaillierten Gleichungen können im aktualisierten Benutzerhandbuch für SAMMY nachgelesen werden. Zur Beschreibung der experimentellen Situation werden ausgefeilte Modelle verwendet: Datenreduktionsparameter (z. B. Normalisierung, Hintergrund, Probendicke) werden einbezogen. Sowohl für die Auflösung als auch für die Doppler-Verbreiterung stehen mehrere Optionen zur Verfügung, darunter ein Kristallgittermodell für die Doppler-Verbreiterung. Für die Analyse von Einfangquerschnitten stehen Selbstabschirmungs- und Mehrfachstreuungskorrekturoptionen zur Verfügung.
(a) Das Capture-Kernel-k-Verhältnis \( k_{exp}/k_\mathrm{JENDL-5} \) im Bereich von 1–700 eV und (b) seine Verteilung.
Die in SAMMY implementierte Bayes'sche Anpassung der R-Matrix-Resonanzparameter kombiniert frühere Resonanzparameterwerte und -unsicherheiten mit gemessenen Daten und Datenunsicherheiten, um aktualisierte Parameterwerte und -unsicherheiten zu erhalten. Das SAMMY-Programm analysiert die Resonanzparameter in drei Hauptschritten: Zunächst werden die Anfangswerte der Resonanzparameter verwendet, um die theoretischen Werte mithilfe der theoretischen Querschnittsformel der Multienergie-R-Matrix zu berechnen; Zweitens werden verschiedene experimentelle Bedingungen mithilfe des theoretischen Modells oder der Formel simuliert, wie zum Beispiel: Doppler-Verbreiterung, Auflösung, Mehrfachstreuung und die Auswirkung der Selbstabschirmung auf die Messergebnisse; Drittens werden die experimentellen Daten mithilfe der Bayes'schen Methodenanalyse angepasst, um die neuen Resonanzparameter zu erhalten.
Allerdings konnten einige einzelne Resonanzparameter, wie der Resonanzspin J und die partiellen Neutronen- und Strahlungsbreiten \(\Gamma _{n}\) und \(\Gamma _{\gamma }\) nicht zuverlässig durch experimentelle Erfassungsdaten bestimmt werden. Im Allgemeinen sind nur Energie und Capture-Kernel k definiert als
zuverlässig erhalten werden können. Der statistische Faktor g ist gegeben durch
wobei J der Resonanzspin, der Neutronenspin \( s = 1/2 \) und der Grundzustandsspin des Zielkerns \( I(^{181}Ta) = 3,5^{+} \) ist, also in unser Fall \( g = (2J + 1)/16 \). Resonanzstrukturen konnten bis zu Neutronenenergien von 700 eV aufgelöst werden. Bei Energien über 700 eV wurde die Analyse einzelner Resonanzparameter aufgrund der Verschlechterung der experimentellen Auflösung bei Back-n und der geringeren Zählstatistik zunehmend schwieriger. Die aus experimentellen Daten extrahierten Einfangkerne k liegen für die meisten Resonanzenergien von JENDL-5 nahe beieinander, wie in Abb. 8 dargestellt. Zum Vergleich sind die logarithmischen Verhältnisse der aus dieser Arbeit und von JENDL-5 erhaltenen Kerne in den Zusatzinformationen aufgeführt dieser Arbeit.
Vergleich von \( ^{181} \)Ta\( (n,\gamma ) \) Wirkungsquerschnitten mit JENDL-5, TENDL-2019,JEFF3.3 und ENDF/B VIII.0 Bibliothek 1–500 eV.
Die endgültigen SAMMY-angepassten Ergebnisse des Tantal-Targets sind in Abb. 9 dargestellt. Die schwarzen Daten stellen den in dieser Arbeit gemessenen Tantal-Einfangquerschnitt dar, und die rote durchgezogene Kurve zeigt die SAMMY-angepassten Werte an die vorliegenden Daten. Die angepasste Resonanzenergie \(E_R\) und die mithilfe von Gl. abgeleiteten Strahlungskerne. (15) sind in den Zusatzinformationen dieser Arbeit aufgeführt, und aus JENDL-5 berechnete Kernel sind weiterhin aufgeführt. Aus Abb. 9 ist ersichtlich, dass die neuen Daten im Bereich von 1–700 eV eine gute Übereinstimmung mit Bibliotheken im Allgemeinen zeigen. In Bezug auf die Bibliotheken ENDF/B-VIII, JENDL-5, TENDL-2021 und JEFF3.3 beobachten wir
(a) Die Resonanz bei 34 eV ist nicht in der ENDF/B VIII-Bibliothek enthalten. Die Daten unserer Experimente zeigten Unterstützung für JENDL-5, TENDL-2019 und JEFF3.3.
(b) die Resonanz bei 56 eV, die in der ENDF/B VIII.0-Bibliothek enthalten ist, was durch unsere Versuchsdaten nicht bestätigt wird.
(c) Der Wirkungsquerschnitt und \(\hbox {E}_n\) bei 90eV-Resonanz weist einen deutlichen Unterschied zwischen unseren Experimentdaten und den Bibliotheken auf.
(d) die Resonanz bei 143 eV, unsere Experimentdaten unterstützen den Wirkungsquerschnitt von ENDF/B-VIII und JENDL-5.
(e) die Resonanz bei 157 eV, unsere Experimentdaten unterstützen den Wirkungsquerschnitt von JENDL-5 und JEFF3.3.
(f) Die Resonanz bei 287 eV ist nicht in der TENDL-2019-Bibliothek enthalten. Die Daten unserer Experimente zeigten Unterstützung für JENDL-5, ENDF/B VIII und JEFF3.3.
(g) die Resonanz bei 303 eV, unser Querschnitt lag zwischen ENDF/B-VIII und anderen drei Bibliotheken.
(h) Die Resonanz bei 327 eV ist nicht in der ENDF/B VIII-Bibliothek enthalten. Die Daten unserer Experimente zeigten Unterstützung für TENDL-2021, JENDL-5 und JEFF3.3.
(i) die Resonanz bei 473 eV, die in der JENDL-5-, TENDL-2021- und JEFF3.3-Bibliothek enthalten ist, was durch unsere Experimentdaten nicht bestätigt wird.
Im obigen Vergleich im aufgelösten Resonanzbereich unter 700 eV können wir feststellen, dass die experimentellen Daten gut mit den JENDL-5-Daten übereinstimmen, es aber auch unterschiedliche Bereiche gibt (z. B. den Bereich nahe 90 eV und 473 eV). Nach einer Untersuchung wurde festgestellt, dass sich die Resonanzparameter von JENDL-5 hauptsächlich auf die Arbeit von Tsubone et al.40 aus dem Jahr 1987 beziehen und dass seine Auflösung unter 510 eV niedrig ist. Aufgrund der Unterschiede in den Resonanzparametern zwischen JENDL-5 und den vorliegenden Experimenten sind auch Messungen mit höherer Präzision für die Kreuzvalidierung erforderlich.
In Abb. 10 werden die in dieser Arbeit erhaltenen gemittelten Wirkungsquerschnitte im unaufgelösten Resonanzbereich mit früheren experimentellen Ergebnissen und der ausgewerteten Datenbank verglichen. Abbildung 10a zeigt den Vergleich zwischen unseren Daten und den Bibliotheken ENDF/B-VIII.0, JENDL-5, JEFF-3.3 und TENDL-2021. Wir können feststellen, dass die experimentellen Daten in den meisten Bereichen mit ENDF/B-VIII.0 (4–100 keV) und JENDL-5 (50–800 keV) übereinstimmen, die beide im Allgemeinen höher sind als JEFF3.3 und TENDL-2021 .
Zur Beschreibung der durchschnittlichen Wirkungsquerschnitte im URR wurde der TALYS 1,95 verwendet. Die Berechnungen basierten auf dem statistischen Emissionsmodell von Hauser-Feshbach, das davon ausgeht, dass die Einfangreaktionen über ein zusammengesetztes Kernsystem ablaufen, das ein statistisches Gleichgewicht erreicht. Der erhaltene statistische durchschnittliche Pegelraum \(D_0\) und die durchschnittliche Strahlungsbreite \(<\Gamma _\gamma>\) im aufgelösten Resonanzbereich wurden als Eingabeparameter für die TALYS-Codeberechnungen verwendet. Darüber hinaus wurde das globale optische Neutronenmodellpotential von Ref. 41 in den Berechnungen verwendet und andere Parameter werden mit der in Chen et al. beschriebenen Methode ausgewählt. 42 Die Photonenstärkefunktion wird von Kopecky und Uhl angegeben43, die Niveaudichte a und die Kerntemperatur T werden durch das Gilbert-Cameron-Modell mit angepassten Parametern angegeben. Die berechneten Einfangquerschnitte reproduzierten gut die experimentellen Durchschnittsquerschnitte von \({}^{181}\)Ta, wie in Abb. 10(a) dargestellt.
(a) Vergleich von \( ^{181} \)Ta\( (n,\gamma ) \) Querschnitten mit vier ausgewerteten Bibliotheken; (b) Vergleich von \( ^{181} \)Ta\( (n,\gamma ) \) Wirkungsquerschnitten mit vorhandenen experimentellen Daten aus der EXFOR-Bibliothek.
Anschließend vergleichen wir die neuen Daten mit den vorhandenen experimentellen Daten im unaufgelösten Resonanzbereich, wie in Abb. 10b dargestellt. Es zeigt, dass die neuen Daten mit den experimentellen Ergebnissen von Moxon et al.44, Yamamuro et al.45 und Macklin et al.46 bei 2,4–10 keV, Kononov47 bei 10–100 keV, Lindner et al.48 und übereinstimmen McDermott8 in 0,1–1 MeV.
Für weitere Anwendungen des (n,\(\gamma \))-Wirkungsquerschnitts bei der Untersuchung von S-Prozessen müssen die experimentell gemessenen relevanten Daten mit der Neutronengeschwindigkeitsverteilung im Sternplasma gefaltet werden, um den Maxwellschen gemittelten Wirkungsquerschnitt zu erhalten . Die Berechnung von MACS erfordert einen Einfangquerschnitt über einen ausreichend breiten Bereich von Neutronenenergien, idealerweise von etwa 100 eV bis 500 keV. Dies würde ausreichen, um den gesamten Temperaturbereich des S-Prozess-Szenarios abzudecken, einschließlich der höchsten Temperaturen, die beim Verbrennen der Kohlenstoffhülle in massereichen Sternen erreicht werden. Gemäß der Definition des MACS49:
wobei \( \vartheta _T \) die thermische Geschwindigkeit ist, kT = 30 keV die charakteristische thermische Energie eines astrophysikalischen Standorts50. In dieser Arbeit haben wir den MACS von \( ^{181} \)Ta\( (n,\gamma ) \) bei kT = 30 keV gemessen, was 834 ± 75 MB entspricht.
Abb. 11a zeigt die in der vorliegenden Arbeit erhaltenen MACS bei kT = 30 keV im Vergleich mit ausgewerteten Kerndaten und vorhandenen experimentellen Daten, einschließlich der Karlsruher Astrophysikalischen Bibliothek für Nukleosynthese in Sternen (KADoNiS). Es ist ersichtlich, dass die meisten Daten zwischen 700 und 1050 MB lagen, ebenso wie unsere Daten. Darüber hinaus liegen die experimentellen Daten sehr nahe an den neuesten experimentellen MACS von Praena et al.7 und Malatji et al.6 sowie den MACS, die von ENDF/B-VIII.0 und JENDL-5 abgeleitet wurden, wie in Abb. 11a dargestellt. Insbesondere zeigt das vorliegende MACS eine offensichtliche Diskrepanz mit dem von KADoNiS empfohlenen Wert von 766 ± 15 MB.
(a) MACS von \( ^{181} \)Ta\( (n,\gamma ) \) bei kT = 30 keV; (b) MACS von \( ^{181} \)Ta\( (n,\gamma ) \) von kT = 5 bis 100 keV, erhalten in dieser Arbeit im Vergleich mit ausgewerteten Datenbanken und empfohlenen Werten, die in KADoNiS zusammengestellt wurden.
In aktuellen Himmelsmodellen durchlaufen AGB-Sterne (Asymptotic Giants Branch) mit geringer Masse S-Prozesse bei niedrigeren Temperaturen, während AGB-Sterne mit großer Masse bei höheren Temperaturen S-Prozesse durchlaufen, die im Modell zwischen 5 keV und 100 keV liegen. Daher ist auch der MACS in diesem Bereich ein wichtiger Parameter. Tabelle 3 listet die in dieser Arbeit ermittelten MACS-Werte von kT = 5 bis 100 keV auf. MACS in dieser Arbeit werden mit empfohlenen Werten in der Karlsruher Astrophysikalischen Datenbank für Nukleosynthese in Sternen (KADoNiS)51 und aus JENDL-512 abgeleiteten Werten verglichen. Der Vergleich unserer Ergebnisse mit ausgewerteten Datenbanken und in KADoNiS zusammengestellten Richtwerten ist in Abb. 11 dargestellt. MACS für \({}^{181}\)Ta dieser Arbeit liegen grundsätzlich zwischen der Datenbank JENDL-5 und ENDF/B-VIII. Und unsere berechneten Werte sind offensichtlich höher als die von KADoNiS im Allgemeinen empfohlenen Werte.
Der \( ^{181} \)Ta\( (n,\gamma ) \)-Querschnitt wurde an der Neutronen-Flugzeitanlage Back-n von CSNS unter Verwendung der vier C\( _{6} \)D\( _{6} \) Flüssigszintillatordetektoren. Die experimentelle Plattform sowie die Detektoreigenschaften werden kurz beschrieben und die Datenanalysemethode hervorgehoben. Die aus experimentellen Daten extrahierten Resonanzparameter werden mithilfe des R-Matrix-Codes im aufgelösten Resonanzbereich angegeben und analysiert. Es werden Daten im unaufgelösten Resonanzbereich gemeldet, die eine gute Übereinstimmung mit JENDL-5 und ENDF/B-VIII.0 zeigen, mit einigen signifikanten Ausnahmen für kleine Resonanzen. Diese Arbeit liefert auch die MACS von kT=5 bis 100 keV über einen ausreichend breiten Bereich von Neutronenenergien, insbesondere einen Wert von 834 ± 75 mb bei kT = 30 keV, was wichtige Referenzdaten für den S-Prozess und die Sternentwicklung in der Astrophysik liefert . Die neuen Messungen schränken die MACS der \(^{181}\)Ta(\(n,\gamma \))-Reaktion bei den Temperaturen des stellaren S-Prozesses stark ein.
Die \(^{181}\)Ta-Proben wurden 17 h lang bei einer Protonenleistung von 125 kW gemessen. Dann wurden \(^{nat}\)C und \(^{nat}\)Pb sowie ein leerer Zielhalter 8, 10 bzw. 13 Stunden lang gemessen, wodurch sich mehr als 2 TB an Daten ansammelten. Diese Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor [Zhendong An, [email protected]] erhältlich.
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Schlüssellabor für Kernphysik und Ionenstrahlanwendung (MOE), Institut für moderne Physik, Abteilung für Kernwissenschaft und -technologie, Fudan-Universität, Shanghai, 200433, China
Yi Yang, Ping Su, Xiangai Deng, Wanbing He und Yugang Ma
Institut für Teilchen- und Kernphysik, Henan Normal University, Xinxiang, 453007, China
Chunwang Ma & Yuting Wang
Fakultät für Physik, Henan Normal University, Xinxiang, 453007, China
Chunwang Ma & Yuting Wang
School of Nuclear Science and Technology, Universität für Wissenschaft und Technologie von China, Hefei, 230027, China
Jingyu Tang
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ZA, WQ und WJ haben die im Manuskript vorgestellte Idee konzipiert. GY, XL, ZL, ZZ, JW und JR führten die Experimente, Simulationen und Datenanalysen durch. Alle Autoren diskutierten die Ergebnisse, kommentierten das Manuskript und einigten sich auf den Inhalt.
Korrespondenz mit Zhendong An oder Xiaoping Zhang.
Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.
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Nachdrucke und Genehmigungen
An, Z., Qiu, W., Jiang, W. et al. Messung der \( ^{181} \)Ta(\(n,\gamma \)) Wirkungsquerschnitte bis hin zu stellaren S-Prozesstemperaturen am CSNS Back-n. Sci Rep 13, 12657 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-39603-7
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Eingegangen: 06. April 2023
Angenommen: 27. Juli 2023
Veröffentlicht: 04. August 2023
DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39603-7
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